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大连化物所金属载体强相互作用研究取得新进展

大连化物所金属载体强相互作用研究取得新进展

  近日,中国科学院大连化学物理研究所航天催化与新材料研究中心研究员乔波涛、中国科学院院士张涛团队与穆斯堡尔谱技术研究组研究员王军虎团队合作,在金属载体强相互作用研究方面取得新进展:首次发现金纳米颗粒与二氧化钛之间韩式1.5分彩走势图的金属载体强相互作用并阐释了其形成原因。研究成果发表在Science Advances上。

  1978年,Tauster等发现二氧化钛等可还原性载体负载的Pt族金属在高温还原后会失去对小分子(CO,H2)的吸附性能,并将该现象命名为金属载体强相互作用(Strong Metal-Support Interaction, SMSI)。SMSI能够改变金属纳米粒子的形貌和电子性质,因此可以改变反应活性与选择性,对催化剂的催化性能具有重要影响。同时,SMSI通常伴随着载体对金属颗粒的包埋,因而能够有效稳定金属粒子,有助于制备稳定型金属催化剂。

  SMSI自发现以来其体系不断扩展,但大都集中在还原性金属氧化物负载的Pt族金属体系,研究人员认为IB金属不能与载体形成SMSI。直到近期台湾大学教授牟中原团队首次发现氧化锌纳米棒负载Au纳米粒子可以在氧化条件下形成SMSI(简称为O-SMSI),这一认知才被打破。随后,乔波涛、张涛团队、王军虎团队在多年羟基磷灰石(HAP)负载金属催化剂的研究基础上,首次发现Au与HAP之间的O-SMSI,并通过对此强相互作用的理性调变,开发了兼具高活性和稳定性、且具有实际应用前景和独特纳米结构的Au/HAP-TiO2催化剂。

  两个研究团队再次合作,首次发现金纳米颗粒与二氧化钛之间的经典SMSI,与发生在铂族金属体系的经典SMSI特征完全一致。研究发现,该经典SMSI效应具有普适性,不仅可以扩展到其它金属氧化物(如Fe3O4和CeO2)担载的金催化剂体系,并可以扩展到TiO2担载的其它IB族金属(如Cu和Ag)体系。进一步研究揭示,金属促进的TiO2的高温还原对于经典SMSI的形成至关重要。研究改变了IB金属不能形成经韩式1.5分彩平台典SMSI这一传统认识,填补了经典SMSI的研究空白。此外,鉴于IB族金属通常热稳定性较差,IB族金属经典SMSI的发现提供了一条通过利用/调变经典SMSI获得稳定型负载IB族金属催化剂的新方法,对于制备稳定型IB族金属催化剂具有重要意义。

  研究工作得到国家自然科学基金委、科技部、中科院战略性先导科技专项的资助。

  论文链接 

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